Gründung des Casa dei Bambini
1907 wird sie von der italienischen Regierung damit beauftragt, das erste Kinderhaus in San Lorenzo (Casa dei Bambini), einem Vorort von Rom, zu "beaufsichtigen" und die Hygiene zu kontrollieren. Das Kinderhaus war in einem Elendsviertel angesiedelt. Maria Montessori macht sich bei ihrer Arbeit die Erfahrung zunutze, die sie vorher mit behinderten Kindern gemacht hat und verwendet für ihre Arbeit mit den Kindern das Material, das sie aus der Experimentalpsychologie kennt und weiterentwickelt hat, angeregt durch Impulse, die von den Kindern ausgehen. Sehr schnell spricht sich in Rom das Kinderhausmodell herum, da die Kinder nicht geahnte Fortschritte machen mit Erfolgen, die den "unterprivilegierten" Kindern vorher nicht zugetraut wurden.
In ihrer pädagogischen Auffassung orientiert sich Maria Montessori an bestimmten Prinzipien, die für die damalige Zeit geradezu revulotionär waren, und die sicherlich den Erfolg der Montessori-Pädagogik bis heute erklären. 1909 veröffentlicht sie ihr Hauptwerk "Il metodo", das sich auf drei Eckpfeiler stützt. Einer davon wird ein von Maria Montessori selbst entwickelter Satz von Bau- und einfachen Spielelementen, die die Kinder zu selbstständigem Forscherdrang animieren sollen. Den zweiten Pfeiler bilden die eingeführten "Stillezeiten" und gemeinsame Mahlzeiten der Zöglinge, die soziale Lernprozesse anregen und den Kindern vermitteln sollen, dass sie Teil einer großen Einheit sind. Dritter Grundsatz ist die eher beobachtende Distanz der Erzieher, die eine Störung des Lernprozesses durch den Einfluss der Erwachsenen verhindern soll.
Von 1913 an reist sie in viele Länder der Erde. In Europa, Amerika und Indien hält sie Vorträge. Sie verfasst ihr Buch "Selbsttätige Erziehung im frühen Kindesalter", das die Verbreitung ihrer Erkenntnisse rasch voranbringt. Im gleichen Jahr hält sie den ersten internationalen Lehrgang in der Ausbildung von Lehrkräften in ihrer Methode. Diese setzt sich immer mehr durch und fast überall in Europa und Amerika entstehen Montessori- Schulen nach ihrem Vorbild. 1922 wird sie zum Regierungsinspektor der Schulen Italiens ernannt.
Die Zeit des Nationalsozialismus
Die Entwicklung der Montessori-Pädagogik wird immer wieder durch totalitäre Regime wie in der Sowjetunion, Italien, Spanien und Deutschland gestoppt. In der Zeit des Nationalsozialismus werden in Deutschland alle Montessori-Einrichtungen geschlossen. Wegen Behinderungen durch den Faschismus in Italien verlegt Maria Montessori ihren Wohnsitz 1934 erst nach Barcelona, 1936 wegen des spanischen Bürgerkrieges in die Niederlande, später nach Indien. Dort leitet sie in Adyar eine nach ihrer Methode der Selbsterziehung eingerichtete Schule. 1940 wird sie nach der Besetzung der Niederlande durch die Deutschen als Angehörige eines Feindstaates interniert. Nach ihrer Freilassung arbeitet sie dort und in den Nachbarländern an ihrem Lebenswerk weiter. 1947 kehrt Montessori nach Europa zurück. Bis zu ihrem Lebensende wohnt sie in Nordwijk aan Zee.
Dort stirbt sie am 06. Mai 1952.